В Константинополе преподобный Афанасий поселился в обители святого Предтечи и Крестителя Господня Иоанна, где приобрел себе келлию и жил с несколькими пришедшими с ним учениками, занимаясь молитвой, богословием, списанием книг. Около двадцати лет прожил преподобный в столице тогдашней церковной образованности в неустанных трудах по переводу с греческого языка и переписыванию церковных книг, которые он отправлял затем на Русь, передавая Русской Церкви не только наследие великой православной мысли, но и традиции константинопольских книгописных мастерских, с их изысканной графикой, искусством книжной миниатюры, действенной гармонией содержания и формы. Постоянная творческая связь установилась между книгописной мастерской преподобного Афанасия в Константинополе и каллиграфической и иконописной школой Высоцкого монастыря в Серпухове. Не случайно именно в Высоцкую обитель направил преподобный игумен Никон будущего великого иконописца преподобного Андрея Рублева, как когда-то богоносный авва Сергий направил его самого в ту же обитель для духовного созревания и проникновения возрождающим и преображающим духом истинной церковной красоты. В этом священном служении церковной красоты, в непрерывном литургическом действии во славу Живоначальной Троицы, возрастал и укреплялся живоносный гений преподобного Андрея, которого Бог предназначил для великого зрительного претворения Богословских и литургических заветов преподобного Сергия в бессмертной чудотворной иконе Пресвятой Троицы для иконостаса Троицкого собора. В иконописном творчестве преподобного Андрея Рублева так же как в храмостроительном делании преподобного игумена Никона и в агиографических творениях Епифания Премудрого, нашли воплощение и синтез лучшие традиции византийского и русского церковного искусства.

Этому творческому синтезу и служил всю свою жизнь преподобный Афанасий Высоцкий. Живя в Константинополе, он продолжал трудиться для Русской Церкви, для своей Родины. В одну только Высоцкую обитель было им прислано 10 икон лучшего греческого письма. Им и его учениками были переведены на славянский язык и переписаны "четыре сотницы глав" преподобного Максима Исповедника, главы Марка о церковных службах, слова преподобного Симеона Нового Богослова.

В 1401 г., уже перед самой кончиной, маститый старец переписал, а, возможно, и сам перевел, церковный устав, распространившийся в Русской Церкви под названием "Око церковное".

В непрерывных книжных трудах прошла жизнь преподобного Афанасия. Он скончался в Константинополе в глубокой старости в 1401 г. (или позже этого времени). Русские летописи запомнили его как старца "добродетельного, учительного, знающего Священное Писание", о чем "поныне свидетельствуют писания его". Житие его было написано в 1697 г. иеромонахом Московского Чудова монастыря Карионом (Истоминым).